不料: unexpectedly
例句:他已经找到了工作,不料家里出了事。
没想到: to one's surprise
例句:谁也没想到小王会和他结婚。
不料: 没想到,没有预先料到
没想到: 事先没有预料到
不料就是没想到,但是不料只用在后半句的开头,不能做谓语,没想到可以作谓语。